Morcos Smeika Pacha a fondé la librairie du musée en 1920, elle est située sur une aîle spacieuse sur le côté sud.
La librairie est munie d’une collection de manuscrits, et de livres concernant la culture Copte et qui étaient conservée à l’église suspendue. La librairie enrichit son contenu ce qui a mené à sa division en deux sections indépendantes en 1967 : celle des manuscrits et celle des livres de référence.
La section Ostraca fut séparée en 1978. 

Cette salle renferme une importante collection de manuscrits, de livres et de fragements principalement biblique, hagiographique et textes lithurgiques qui datent du 4ème au 19ème sciècle. Ils sont inscrits en langues Grecque, Copte, Syrien, ancien Nubien, Arabe et Ethiopien. Un certain nombre de manuscrits est bilingue (Copte et Arabe), le matériel étant de papyrus, parchemin et papier.

Les fameuses richesses de la librairie sont :

1- Les papyrus découverts en 1945 au talus de Jabal al-tarif à Nag Hammadi en haute Egypte se composent de 13 groupes. Chacun de ces codexes renferme un nombre de papyrus qui varie entre 5 à 70 inscrites en langue Copte et datant du 4ème sciècle. Le thème principal est le gnostisisme et la philosophie, thème soulevé à Alexandrie dès le début du 1er sciècle et objet de débats entre philosophes à titre local et international 

2- Des psaumes Coptes, récemment découverts datant du 4ème/ 5ème sciècle, actuellement considérés comme les plus anciens manuscrits théologiques complets en Egypte.

3- Une reproduction exacte des manuscrits Coptes de Pierpont Morgan reconnue par la beauté de son édition et présentation.

Les possessions de cette section de la librairie proviennent des offrandes de la noblesse Copte enrichie par le contenu de la librairie du fameux chronologiste et historien Mikhail Charobeem Bey et Dr. Bahor Labib. Le nombre de livres a considérablement augmanté suite aux donations des librairies et musées des pays Européens, des institutions culturels, des individus ainsi que les acquisitions par achat du musée.
La moyenne de livres actuellement en possessions au musée a atteint 6000 volumes dont la splendide collection du Prince Youssef Kamal et les volumes de la Déscription de l’Egypte de l’éxpédition Française.
(Bibl. Habib 1967 a pp 132-135, Gabra 1993, p 44)